物理所在二维半导体激子与表面等离激元纳腔的强耦合取得新进展-凯发官网入口首页

　　当半导体激子跃迁与光学微腔中的腔内光子能量交换速率大于他们的平均损耗时，耦合系统就会进入强耦合状态，形成新的准粒子-激子极化激元 (exciton-polariton). 极化激元作为一种半光、半物质的粒子，它不仅具备光子的优异特性，例如小的有效质量、快的传播速度和长程的时空相干特性，同时也在物质层面加强了粒子间的相互作用，大大增强了非线性效应。 因此，激子极化激元在实现诸如玻色-爱因斯坦凝聚、低阈值激光、光学非线性效应等方面具有重要意义。

　　表面等离激元纳米微腔因其具有突破光衍射极限的光模体积，可以用来实现室温下的激子极化激元。相较于传统光学微腔，表面等离激元纳腔内的光子先通过与金属等的表面大量自由电子共振耦合，将光子在波长尺度上进行了压缩。并可以通过设计间隙等离激元纳腔结构，降低间隙的大小进一步缩小纳腔的模式体积 [prl 126, 257401 (2021)]。利用这种纳米尺度的光学微腔，我们可以实现微腔与少数激子甚至单个激子的强耦合，这对研究室温腔量子电动力学具有重要的意义。

　　近年来，二维过渡金属硫族化合物 (tmds) 半导体因其具有优异的物理性质，比如，良好的机械性能、大的激子束缚能、谷极化自由度等，在激子极化激元的研究领域得到了广泛关注。实验上，关于实现少数二维半导体激子与表面等离激元纳腔强耦合的报道也屡见不鲜。然而到目前为止，有两个问题尚未很好的解决。一是大部分实验选择了纳米颗粒旋涂的方式构建表面等离激元纳腔，这种方法虽然操作上相对容易实现，但是颗粒位置和颗粒朝向都很难操控，很大程度上降低了耦合体系的鲁棒性和可重复性，而且也很难保证纳腔中局域场与二维面内激子的高效耦合。二是激子数目的估算不同实验中数据差异较大，不同的文献采用了不同大小的激子跃迁偶极矩来估算参与耦合的激子数目，导致估算结果相差一个数量级以上，这直接影响了该体系强耦合的结论。这两个问题在参与强耦合的激子数目较少的情况下尤为突出。

　　最近，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心光物理实验室l02组的博士生杨龙龙、许秀来研究员，与l03组的王灿研究员、金奎娟研究员，l04组的陈佳宁研究员，超导国家重点实验室周兴江研究员、黄元教授等合作，在二维半导体激子与表面等离激元纳腔的强耦合取得重要进展。他们首先设计并制备了高质量的金等离激元bowtie纳米微腔阵列，精准调控了微腔间隙的大小。然后利用了金辅助的剥离方法获得了大面积、高质量的单层和多层的二维材料，通过湿法转移的方法将材料转移到金bowtie纳米微腔阵列表面。基于高质量的纳米微腔阵列的制备以及大面积二维材料的转移，在室温下实现了高重复性和高鲁棒性的拉比劈裂。同时，该团队纠正了之前报道中对于激子跃迁偶极矩的计算方法，并通过吸收光谱的方法进行了对比，得到了一致的结果，统一了以前激子估算中不同方法导致的偏差。利用校正后的参数估算得参与耦合的激子数目约为40-48个。通过对同类报道中参与耦合的激子数目进行重新估算和对比，发现该激子数目是目前报道中最低的。虽然离单激子与表面等离激元纳腔的强耦合还有一定距离，该工作对未来实现室温高度可控的少激子甚至单激子水平腔量子电动力学研究以及激子极化激元器件具有重要意义。相关成果近期发表在期刊nano letters上。

　　本研究得到了科技部重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院战略性先导专项(b类)、青促会以及广东省重点研发项目等的资助。

　　文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c03282

图1 激子极化激元体系的构建与实现 (a) 层状mos₂材料中激子与金bowtie纳米微腔间隙模式耦合的示意图。(b) (c) 间隙模式在面内和面外的模场分布。(d) 多层mos₂材料的反射光谱 (e) bowtie纳米微腔的散射光谱 (f) 耦合体系的散射光谱。

图 2 bowtie纳腔和多层mos₂激子的强耦合 (a) mos₂材料 (8层) 覆盖下器件的明场图像 (b) 器件的暗场图像，图像中bowtie纳腔间隙从左至右依次增大 (比例尺：4 μm) (c) 图(b)中三组相同条件下的耦合体系的暗场散射光谱，红色虚线显示了耦合体系能量分支的色散。

图3 耦合体系的有效耦合激子数计算 (a) 不同层数材料覆盖下纳腔的光模体积和面内场比率的计算结果 (b) 激子数的估算。